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大連化物所在膠體量子阱中觀測(cè)到近紅外光驅(qū)動(dòng)的Autler-Townes裂分

發(fā)布時(shí)間：2024/10/29 10:30:26編輯：Ma Liang
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近日，我所化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究室光電材料動(dòng)力學(xué)研究組（1121組）吳凱豐研究員與朱井義副研究員團(tuán)隊(duì)在膠體低維材料超快光物理研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)觀測(cè)到了膠體CdSe量子阱在近紅外飛秒驅(qū)動(dòng)下所產(chǎn)生的Autler-Townes裂分，并揭示了其復(fù)雜裂分線形背后的深刻物理機(jī)制。

在受失諧光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的二能級(jí)系統(tǒng)中，平衡物質(zhì)態(tài)與光子修飾態(tài)之間的排斥作用會(huì)改變這些能級(jí)的位置，被稱作光學(xué)斯塔克效應(yīng)。對(duì)于共振光場(chǎng)的情形，這種能量調(diào)制效應(yīng)往往需要引入第三個(gè)“旁觀者”能級(jí)來實(shí)現(xiàn)，即Autler-Townes裂分。具體而言，當(dāng)強(qiáng)場(chǎng)耦合三能級(jí)系統(tǒng)中的兩個(gè)能級(jí)時(shí)，被耦合的能級(jí)就會(huì)產(chǎn)生裂分，并且可以通過探測(cè)這些能級(jí)到第三個(gè)能級(jí)的躍遷來觀測(cè)到該裂分。這一效應(yīng)在一系列原子和分子體系中被成功觀測(cè)，并且逐漸成為了一種量子控制的重要工具，在激光冷卻、量子信息處理以及化學(xué)反應(yīng)相干操縱等領(lǐng)域均具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，由于被驅(qū)動(dòng)的躍遷偶極矩較小，原子分子體系的譜線能量裂分通常在GHz到MHz的量級(jí)，在系統(tǒng)與環(huán)境相互作用較強(qiáng)（也即線寬較大）的時(shí)候，能量尺度的裂分就變得難以觀測(cè)。

一些量子限域的半導(dǎo)體系統(tǒng)開始成為觀測(cè)Autler-Townes裂分的新體系，因?yàn)槠涔馀c物質(zhì)的相互作用較強(qiáng)，并且還具有類原子的級(jí)聯(lián)三能級(jí)系統(tǒng)。但是這些固體系統(tǒng)和環(huán)境的相互作用更強(qiáng)，而且被驅(qū)動(dòng)的躍遷（如子帶間和激子內(nèi)躍遷等）通常在中紅外和太赫茲區(qū)間，這使得觀測(cè)Autler-Townes裂分仍然具有相當(dāng)大的難度，例如需要液氦溫度和長(zhǎng)波超短脈沖等。

研究團(tuán)隊(duì)提出，具有準(zhǔn)二維限域和原子級(jí)精確厚度的膠體CdSe量子阱（即納米片）有可能是研究奧特勒-湯斯裂的理想模型體系。相比于傳統(tǒng)的半導(dǎo)體量子阱，更顯著的限域效應(yīng)使得膠體CdSe量子阱的子帶間躍遷出現(xiàn)在了近紅外區(qū)。研究團(tuán)隊(duì)前期基于該躍遷信號(hào)，率先在室溫常規(guī)條件下觀測(cè)到了可見光驅(qū)動(dòng)帶間躍遷時(shí)產(chǎn)生的Floquet態(tài)（Nat. Photonics，2024）。原則上，利用近紅外光驅(qū)動(dòng)子帶間躍遷，也可以在可見光區(qū)來觀測(cè)Autler-Townes裂分。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在利用飛秒近紅外光脈沖共振驅(qū)動(dòng)子帶間躍遷的情況下，研究人員確實(shí)捕捉到了膠體CdSe量子阱帶間躍遷的Autler-Townes裂分。并且，由于帶間躍遷和子帶間躍遷偶極矩的正交性，這一裂分譜形在正交的泵浦-探測(cè)偏振構(gòu)型下更為顯著。此外，該體系的Autler-Townes雙線具有高度不對(duì)稱性以及反常的失諧依賴等新奇特征，其來自于帶間驅(qū)動(dòng)和子帶間驅(qū)動(dòng)所產(chǎn)生光學(xué)位移的競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)。通過構(gòu)建模型，并考慮溶液中膠體納米片的隨機(jī)取向，研究人員利用理論模擬定量復(fù)現(xiàn)了這些反常的譜形特征，并得到了高達(dá)26meV的裂分能。這一數(shù)值遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于此前在原子分子體系觀測(cè)到的數(shù)值，并且和此前在過渡金屬二硫化物中驅(qū)動(dòng)激子內(nèi)躍遷的數(shù)值可比擬。

本研究不僅揭示了各向異性的半導(dǎo)體膠體納米晶中光與物質(zhì)相互作用的復(fù)雜性，還為室溫下利用線偏振光相干操縱量子態(tài)提供了新的思路。

相關(guān)研究成果以“Autler-Townes splitting and linear dichroism in colloidal CdSe nanoplatelets driven by near-infrared pulses”為題，于近日發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances）上。上述工作得到了中國(guó)科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、新基石科學(xué)基金會(huì)科學(xué)探索獎(jiǎng)、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助。（文/圖李宇軒、朱井義）

文章鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abq2729